可再生能源驅動的電催化硝酸鹽轉化提供了一種有前景的替代方案,可以緩解硝酸鹽污染,同時收獲綠色氨。但是,由于復雜的質子-電子轉移過程,反應機制仍然難以捉摸,從而導致能量效率受到阻礙。
有鑒于此,浙江大學吳昂鍵副教授、吳浩斌副教授、嚴建華教授等采用Ni(OH)2作為模型催化劑來研究反應界面的動態演變。
本文要點
(1)
提出的OH循環機制涉及形成局部富集OH的微環境以促進氫化過程,并通過原位光譜和同位素標記鑒定進行驗證。等離子體激活表面空位,實現了接近100%的法拉第效率。
(2)
活化界面通過增強脫羥基、水解離和OH吸附能夠加快OH的循環,促進硝酸鹽電還原,抑制HER反應。作者認為通過激活動態界面態可以促進電催化界面活性,提高反應效率。
參考文獻
Lv, J., Cao, A., Zhong, Y. et al. Promoting the OH cycle on an activated dynamic interface for electrocatalytic ammonia synthesis. Nat Commun 15, 6675 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50988-5
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50988-5