在最近的10年人們在單原子催化劑的配位結(jié)構(gòu)調(diào)控優(yōu)化催化活性得到快速發(fā)展，但是目前的相關(guān)報道有關(guān)Cu單原子還原硝酸鹽（NO3RR）的催化劑通常關(guān)注于形成結(jié)構(gòu)對稱的Cu-N4或Cu-N3，而且人們對于單原子的配位結(jié)構(gòu)和催化活性并沒有很好的理解。
有鑒于此，南京師范大學楊華軍教授、唐亞文教授、彭方等報道通過引入不飽和雜原子配位Cu-O和Cu-N的方式打破單原子位點的配位對稱性，得到結(jié)構(gòu)不對稱的Cu-N1O2單原子催化劑。
本文要點
（1）
Cu-N1O2單原子催化劑在電催化還原硝酸鹽合成氨的反應中得到優(yōu)異的法拉第效率（~96.5 %），在-0.6 V過電勢的產(chǎn)率達到3120 μg h-1 cm-2。
（2）
通過原位拉曼光譜測試，發(fā)現(xiàn)催化劑有助于NO3-聚集以及*NO2選擇性吸附。通過理論計算進一步說明表面偶極和軌道雜化效應促進了這些效果。這項研究展示了配位結(jié)構(gòu)不對稱與催化活性之間的關(guān)系。
參考文獻
Zhengxiang Gu, Yechuan Zhang, Yang Fu, Dandan Hu, Fang Peng, Yawen Tang, Huajun Yang, Coordination Desymmetrization of Copper Single-Atom Catalyst for Efficient Nitrate Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202409125
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202409125
