人們認為離子強度是影響環己醇在水溶液中脫水活性的主要因素。然而,在離子強度相似但粒徑不同的H-ZSM-5樣品上,環己醇脫水速率的變化達到15倍。由于脫水反應速率與H-ZSM-5樣品的平均粒徑反比關系,說明催化位點接觸的局限性。
有鑒于此,北京大學徐冰君教授等報道采用吸附和原位紅外光譜(FTIR),系統的研究環己醇在H-ZSM-5中的吸附,發現離子強度不會顯著影響分子篩催化環丙醇脫氫催化反應性能。
本文要點
(1)
環己醇很容易在水溶液中擴散到H-ZSM-5的孔中,而環己烯在布朗斯特酸位點(BAS)上表現出低聚趨勢,因此只有一小部分BAS參與了反應。我們開發了一種程序來估算環己醇脫水中“有效”BAS的密度。當速率歸一化為“有效”BAS的密度時,本研究中所有H-ZSM-5樣品的環己醇脫水的一致周轉頻率(TOFs)為3.5×10-3 s-1。
(2)
研究結果表明,分子篩孔內的離子強度不會顯著影響BAS催化環己二醇脫水反應的效率。
參考文獻
Yunzhu Zhong, Hao Tian, Jiahua Zhang, Shaokun Luo, and Bingjun Xu*, Does Ionic Strength in Zeolite Pores Impact Br?nsted Acid-Catalyzed Reactions?,ACS Catal. 2024, 14, 12725–12733
DOI: 10.1021/acscatal.4c01974
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01974