光驅動甲烷干法重整是具有前景的溫和條件將CO2和CH4轉化為高附加值合成氣的技術。
但是,如何發展簡單構筑原子精確結構的活性位點,并且進行穩定平衡的合成氣生產仍然是個巨大的挑戰。
有鑒于此,華東理工大學張金龍院士、吳仕群博士等報道空間限域策略在TiO2表面實現精確的控制Pt物種從單原子到Pt納米簇的變化。
本文要點
(1)
由于單原子和亞納米團簇使得非常強的金屬-載體相互作用,并且通過界面電子態導致表面電荷重排。由于原子-團簇組裝體具有的獨特幾何結構和電子性質,有助于CH4和CO2的活化,加快中間體物種的偶聯,減少副反應的發生機會。
(2)
催化劑具有優異的生成合成氣性能,生成合成氣的速率達到34.41 mol gPt-1 h-1,具有優異的持久性,365 nm的表觀量子效率達到9.1 %,TOF達到1289 h-1。這項工作有助于發展多分子催化體系的催化劑。
參考文獻
Chengxuan He, Qixin Li, Zhicheng Ye, Lijie Wang, Yalin Gong, Songting Li, Jiaxin Wu, Zhaojun Lu, Shiqun Wu, Jinlong Zhang, Regulating Atomically-Precise Pt Sites for Boosting Light-Driven Dry Reforming of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202412308
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202412308