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人們發(fā)現(xiàn)共價(jià)有機(jī)框架材料COF是有前景的制備H₂O₂的光催化劑。但是構(gòu)建新型活性位點(diǎn)、光活性更高并且光吸收范圍更寬的COF用于高效制備H₂O₂仍然具有非常大的困難與挑戰(zhàn)。

有鑒于此，中國科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所趙新研究員、東南大學(xué)徐順奇研究員等報(bào)道合成一種新型偶氮苯基團(tuán)作為連接的2D COF（命名為COF-TPT-Azo），在堿性溶液環(huán)境具有優(yōu)異的光催化合成H₂O₂性能。

本文要點(diǎn)

（1）

雖然COF TPT Azo與對(duì)比亞胺連接構(gòu)筑的COF（COF-TPT-TPA）只有一個(gè)原子的差距（-N=N-對(duì)比-C=N-），但是COF TPT-Azo表現(xiàn)了明顯更窄的能帶、更強(qiáng)的電荷傳輸、更好的光活性。

（2）

COF-TPT-Azo在pH為11時(shí)，光催化H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)1498μmol g-1 h-1，是COF-TPT-TPA的7.9倍。進(jìn)一步的，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明-N=N-鍵是光催化制備H₂O₂的活性位點(diǎn)。這項(xiàng)工作為發(fā)展高性能COF光催化劑提供了新想法和策略。

參考文獻(xiàn)

Hui-Hui Sun, Zhi-Bei Zhou, Yubin Fu, Qiao-Yan Qi, Zhen-Xue Wang, Shunqi Xu, Xin Zhao, Azobenzene-bridged Covalent Organic Frameworks Boosting Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Alkaline Water: One Atom Makes a Significant Improvement, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202409250

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202409250