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K⁺陽離子在CO₂電還原反應中起著關鍵作用，但是目前人們對于K⁺陽離子的反應機理和作用存在爭議。

有鑒于此，中國科學技術大學吳宇恩教授、姚濤教授、Xiaoping Gao、西安工業大學楊亞雄副教授等使用高度對稱的Ni-N₄位點選擇性地研究K⁺在電催化反應中的機理和作用，明確發現K⁺與化學吸附CO₂^-之間的相互作用對反應動力學的影響和選擇性的影響。

本文要點

（1）

我們的電化學動力學研究發現，在K+存在的情況下，速率決定步驟發生了變化。來自原位X射線吸收光譜和原位拉曼光譜的化學吸附CO₂的光譜證據確定了這種速率決定步驟變化的原因。通過巨正則勢動力學模擬進一步驗證這些發現。

（2）

明確驗證了長期以來認為的K⁺和化學吸附CO₂^-之間的非共價相互作用。這種相互作用能夠穩定化學吸附CO₂，從而導致反應速率決定步驟由質子-電子協同轉移變成單獨的質子轉移。這種速率決定步驟的變化通過消除電子轉移步驟的貢獻來降低反應勢壘。

這種由K⁺決定的反應路徑使得CO₂電化學還原反應的能壘比競爭性的HER反應更低，因此實現了CO₂電還原的獨特選擇性。

參考文獻

Wu, F., Liu, X., Wang, S. et al. Identification of K⁺-determined reaction pathway for facilitated kinetics of CO₂ electroreduction. Nat Commun 15, 6972 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50927-4

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50927-4