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硝酸鹽(NO₃^?)的電化學轉化是一種減少NO₃^?污染物的有效方法，并為可持續的NH₃合成提供了一種有希望的替代方法。然而，該過程受到NO₃^?放電、通過水解離形成活性氫(H*)和逐步加氫過程的反應動力學不匹配的限制。

在此，天津大學Ji-Jun Zou，Zhen-Feng Huang使用密度泛函理論(DFT)計算，通過平衡含N中間吸附和H₂O解離勢壘，篩選出與N摻雜碳基質配位的Cu-M雙原子催化劑庫(Cu-M-N-C，M=Fe、Co、Ni、Mn、Zn)。

文章要點

1）在這些催化劑中，Cu-Fe-N-C的表現最佳，NH₃產率為1.22 mmol h^-1 cm^-2，在-0.8 V vs.可逆氫電極上合成NH₃的法拉第效率(FE)高達95.08%，其中雙原子位點促進了第一步NO₃^?放電生成吸附的*NO₃并降低了接下來的加氫/脫水步驟的能壘。更重要的是，摻入的Fe位點可以促進H₂O解離，為含氮中間體的深度加氫提供大量的H*。

這項工作揭示了雙原子位點與多種反應物/中間體之間可調的鍵合相互作用，為合理設計用于NO₃^?減排和NH₃合成的高效原子級分散催化劑提供了新途徑。

參考文獻

Xiaoxue Zhang, et al, Regulating Intermediate Adsorption and H2O Dissociation on Diatomic Catalyst to Promote Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia, Energy Environ. Sci.,2024

DOI: 10.1039/D4EE02747G