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Pd單原子催化劑在炔烴的半加氫催化反應中具有優異的性能，但是大多數Pd單原子通常與載體的電負性較強的原子配位（N、O、S），這降低了反應物的吸附，降低催化劑的催化活性。如何通過調節配位環境的方式構筑高電子濃度的Pd單原子位點能夠為發展催化活性優異的單原子Pd催化劑。

有鑒于此，清華大學李亞棟院士、Jialu Li、中國石油大學(華東)楊妲教授等提出了通過一鍋晶種合成策略，將Pd位點原位方法組裝在Al/Si含量高的ZSM-5分子篩內，得到了迄今為止產物選擇性最好的異相炔烴半加氫催化劑。 

本文要點

（1）

Pd₁@ZSM-5分子篩具有Pd-O-Al/Si配位化學鍵，從而能夠增加Fermi能級附近的d軌道電子，從而改善反應物在Pd位點的吸附作用，降低炔烴的半加氫催化反應能壘。

（2）

在苯乙炔的半加氫催化反應中，Pd₁@ZSM-5催化劑的TOF達到33582 mol_C=C^-1 mol_Pd^-1 h，苯乙烯產物的選擇性達到96 %，是目前各類報道的催化劑選擇性最好的結果。催化活性是Lindlar催化劑（1992 mol_C=C mol_Pd^-1 h^-1）的17倍。Pd₁@ZSM-5催化劑的優異催化活性在6個月后仍得到保留。Pd₁@ZSM-5通過4.3 ?的孔結構實現優異的擇形產物選擇性。

參考文獻

Huan Liu, Jialu Li*, Xiao Liang, Hongyuan Ren, Hang Yin, Ligang Wang, Da Yang*, Dingsheng Wang, and Yadong Li*, Encapsulation of Pd Single-Atom Sites in Zeolite for Highly Efficient Semihydrogenation of Alkynes, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c07674

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07674