福州大學(xué)龍金林教授、東南大學(xué)黃皓瑋博士、華東理工大學(xué)賈艷艷博士等報道構(gòu)筑多個空間靠近的單原子,從而設(shè)計了一種新型單原子巢催化劑(single-atom nest catalyst)。
本文要點(diǎn)
(1)
這種“單原子巢”催化劑的設(shè)計目的是充分的利用單原子催化劑,同時能夠避免立體位阻效應(yīng)影響偶聯(lián)反應(yīng)。設(shè)計的Pt單原子巢催化劑的相鄰Pt原子間距4 ?,精確的修飾在TiO2載體表面用于光催化甲烷非氧化偶聯(lián)。
(2)
Pt單原子巢催化劑在光催化甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中表現(xiàn)了優(yōu)異的活性,生成C2H6的產(chǎn)率達(dá)到251.6 μmol g-1 h-1,TOF達(dá)到20 h-1,比Pt單原子催化劑的性能高3.2倍。DFT理論計算結(jié)果說明Pt單原子巢能夠降低活化CH4分子的活化能能壘,因此改善偶聯(lián)反應(yīng)。
參考文獻(xiàn)
Pu Zhang, Junwei Li, Haowei Huang*, Xiaoyu Sui, Haihua Zeng, Haijiao Lu, Ying Wang, Yanyan Jia*, Julian A. Steele, Yanhui Ao, Maarten B. J. Roeffaers, Sheng Dai, Zizhong Zhang, Lianzhou Wang, Xianzhi Fu, and Jinlin Long*, Platinum Single-Atom Nests Boost Solar-Driven Photocatalytic Non-Oxidative Coupling of Methane to Ethane
DOI: 10.1021/jacs.4c08901
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08901