通過可再生電能還原CO、H2O的方式制備多碳(C2+)燃料有助于緩解可持續能源存儲和碳循環問題和挑戰,目前電催化還原領域面臨的一個重要挑戰是如何制備碳數目更多的化合物(Cn, n≥3),其中調節*CO的覆蓋度并且將CO參與隨后的偶聯反應都是關鍵。目前,人們發現增強*CO的吸附增強θCO并且克服C-C偶聯反應能壘之間具有“蹺蹺板”式的關系,這個問題目前仍無法在同一個催化劑中得到解決。
有鑒于此,復旦大學張波教授、Wen Guo等通過簡單的合成反應方法合成了晶格應力穩定的氮摻雜Cu催化劑,這種催化劑具有豐富的缺陷位點,并且實現了非常好的氮摻雜。
本文要點
(1)
通過低配位的位點增強θCO,并且通過壓縮的晶格應力,因此顯著改善氮摻雜效應,促進C-C偶聯反應。
(2)
LSN-Cu在電催化反應中生成正丙醇的法拉第達到54 %,而且能量效率達到29 %。通過集成膜電極,能夠在300 mA cm-2電流密度穩定的進行長達180 h的電催化合成丙醇。
參考文獻
Niu, W., Feng, J., Chen, J. et al. High-efficiency C3 electrosynthesis on a lattice-strain-stabilized nitrogen-doped Cu surface. Nat Commun 15, 7070 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-51478-4