聚合物電解質被認為是實現具有更高能量密度和安全性的鋰金屬電池(LMB)的最實用的選擇之一。然而，在機械性能不足、Li+傳輸動力學緩慢以及電極/電解質界面穩定性較差等方面的綜合性能不令人滿意，嚴重限制了它們的實際應用。
在此，云南大學Hong Guo提出了一種合理的分子水平設計來構建凝膠聚合物電解質(GPE)的新型聚合物框架，該框架通過結合豐富的酰氨基位點來建立具有永久化學交聯和可逆氫鍵的微妙的分級超分子網絡來實現。
文章要點
1）巧妙的網絡與軟鏈部分調節相結合，賦予GPE高度增強的機械強度和適應性柔韌性。此外，獨特的聚合物骨架的參與為鋰離子傳輸創造了快速且可逆的通道，其中酰氨基位點和整個聚合物基質的預脫溶效應做出了重要貢獻。此外，形成有利的界面組成有利于雙重增強的穩定界面。
2）由于加速的Li+傳輸和增強的界面穩定性的完美結合，用酰氨基官能化的GPE組裝的LFP||Li電池表現出令人印象深刻的長壽命，在1 C下經過850次循環后容量保持率為96.5%，而LCO||Li電池在1 C下經過300次循環后容量保持率為96.8%。
這項研究強調了本體電解質和界面調節協同作用的重要性，并為聚合物結構的合理設計提供了新的見解，提高了所得電解質在LMB領域未來應用的競爭力。
參考文獻
Jiayu Zheng, et al, Leveraging polymer architecture design with acylamino functionalization for electrolytes to enable highly durable lithium metal batteries, Energy Environ.Sci., 2024
DOI: 10.1039/D4EE02218A
