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凱斯西儲大學(xué)Burcu Gurkan等研究[EMIM][BF₄]離子液體和水在電催化還原CO₂制備CO反應(yīng)中的機(jī)理、反應(yīng)能量、電催化活性。

本文要點(diǎn)

（1）

作者通過電化學(xué)伏安法、原位Raman增強(qiáng)光譜、DFT理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)當(dāng)CO₂分子捕獲在[EMIM]⁺和電極表面之間，發(fā)現(xiàn)由于陽離子取向方向的改變，CO₂能夠在更低的過電勢實(shí)現(xiàn)活化。

（2）

在界面上，當(dāng)水的濃度達(dá)到0.5 M，沒有對電催化反應(yīng)的法拉第效率產(chǎn)生明顯影響，這個現(xiàn)象與H₂O分子能夠提供質(zhì)子的能力不一致。但是H₂O分子能夠提供氫鍵，反應(yīng)中的質(zhì)子來自[EMIM]⁺。此外，研究發(fā)現(xiàn)酸性不同的有機(jī)醇能夠調(diào)節(jié)界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，從而降低CO₂還原的能量。這種氫鍵能夠抑制界面產(chǎn)生非活性碳酸中間體物種，因此保持[EMIM]⁺的催化活性。這種調(diào)節(jié)界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)的能力有助于發(fā)展新型離子液體電催化反應(yīng)。

參考文獻(xiàn)

Oguz Kagan Coskun, Zeynep Bagbudar, Vaishali Khokhar, Saudagar Dongare, Robert E. Warburton, and Burcu Gurkan*, Synergistic Effects of the Electric Field Induced by Imidazolium Rotation and Hydrogen Bonding in Electrocatalysis of CO₂, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05172

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05172