俄亥俄州立大學Anne C. Co教授、賓夕法尼亞州立大學Michael J. Janik教授等報道在傳質控制條件下,使用旋轉環盤電極測試Au催化劑的CO2電化學還原反應的CO分壓與過電勢的依賴性負分數反應級數。
本文要點
(1)
在高過電位下,由于CO在Au上的吸附增強,CO反應級數接近-1,動力學分析和密度泛函理論(DFT)模擬驗證這個現象。
這項研究結果說明,即使在電化學環境中的Au等弱CO結合金屬上,CO位點阻礙催化反應的現象同樣非常嚴重。CO位點阻礙效應能夠非常強的阻礙CO2RR反應產物的CO選擇性。
(2)
這個研究結果有助于CO2RR反應機理的認識,包括對CO2RR的理論建模以及實際的電流密度以及較高的轉化反應時,研究CO2RR活性都具有重要的幫助。
參考文獻
Zhihao Cui, Andrew Jark-Wah Wong, Michael J. Janik*, and Anne C. Co*,Negative Reaction Order for CO during CO2 Electroreduction on Au,J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c06232
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06232