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通過催化劑的設計和工程化優化催化性能有助于理解催化劑在反應環境中的動態行為。有鑒于此，香港中文大學/香港城市大學劉彬教授、中國科學院大連化物所黃延強研究員、李旭寧研究員等報道通過快速的冷卻淬滅進行M?ssbauer譜表征，能夠監控CO₂RR反應擔載于SnS₂載體上的Cu單原子催化劑Cu₁/SnS₂的催化反應動態。

本文要點

（1）

通過發展的RFQ ¹¹⁹Sn M?ssbauer譜表征測試發現Cu₁/SnS₂催化劑在CO₂RR電催化反應過程中動態轉變為Cu₁/SnS和Cu₁/Sn，因此實現了優異的甲酸法拉第效率（~90.9 %）和高達158 mA cm^-2的電流密度。通過原位Raman光譜、原位ATR-SEIRAS光譜、原位XPS等表征技術，發現CO₂RR反應過程中，Cu₁/SnS₂的單原子Cu促進快速的還原為SnS，并且原位產生Cu₁/Sn，因此促進生成*CO₂^-/*OCHO中間體。

（2）

理論計算結果驗證說明Cu₁/Sn結構在CO₂RR反應中作為活性位點，并且降低CO₂活化能壘，降低生成*OCHO中間體的能壘，因此促進CO₂轉化為甲酸鹽。這項研究有助于深入理解Sn催化劑的催化位點動態結構變化，為發展和增強單原子催化劑提供幫助。作者認為RFQ M?ssbauer譜技術能夠作為先進的光譜測試技術，從而能夠在各種催化反應體系中研究催化劑的動態變化。

參考文獻

Ruru Chen, Jian Zhao, Xiong Zhang, Qiao Zhao, Yifan Li, Yi Cui, Miao Zhong, Junhu Wang, Xuning Li*, Yanqiang Huang*, and Bin Liu*，Visualizing Catalytic Dynamics of Single-Cu-Atom-Modified SnS₂ in CO₂ Electroreduction via Rapid Freeze-Quench M?ssbauer Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05813

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05813