正極|電解質界面在基于石榴石型固態(tài)電解質(SSE)（如Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)）的全固態(tài)鋰電池(ASSLB)中起著重要作用。然而，固-固接觸和化學穩(wěn)定性之間的權衡導致較差的正極|電解質界面和循環(huán)性能。
在本研究中，中科大Chengwei Wang通過超快高溫燒結(UHS)實現(xiàn)了高熵陽離子無序巖鹽正極(HE-DRX)和LLZTO之間的熱力學兼容性和充分的物理接觸。
文章要點
1）這種方法構建了一個高度穩(wěn)定的正極|電解質界面，將界面電阻降低至25 °C時的31.6 Ω·cm2，與LiCoO2|LLZTO界面相比降低了700倍。此外，保形且緊密的HE-DRX|LLZTO固態(tài)界面避免了HE-DRX在液體電解質中觀察到的過渡金屬遷移問題。
2）在150 °C下，ASSLB中的HE-DRX（Li|LLZTO|HEDRX）在25 mA/g時表現(xiàn)出239.7±2 mAh/g的平均比容量，相對于初始循環(huán)，100次循環(huán)后的容量保持率為95%——與傳統(tǒng)液體電池在25°C下20次循環(huán)后的76%保持率形成鮮明對比。
該策略考慮了熱力學和動力學原理，可能為解決基于石榴石型SSE的ASSLB中的正極|電解質界面問題開辟途徑。
參考文獻
Kong, X., Gu, R., Jin, Z. et al. Maximizing interface stability in all-solid-state lithium batteries through entropy stabilization and fast kinetics. Nat Commun 15, 7247 (2024).
DOI：10.1038/s41467-024-51123-0
https://doi.org/10.1038/s41467-024-51123-0
