催化劑的電子結構于OER電催化性能密切相關，但是如何理解OER電催化的電子結構動態變化情況仍然非常困難。
有鑒于此，武漢大學羅威教授等報道發展自旋態調控策略，通過元素摻雜（M=V, Cr, Mn, Co, Cu）改善CoOOH的OER催化活性。
本文要點
（1）
通過磁性、原位XAS、原位Raman實驗以及DFT理論計算，發現在各種不同元素摻雜的效果中，Mn摻雜能夠將Co位點的自旋結構從低自旋變為中等自旋，并且dxy和dz2能帶之間的能帶減少到最小值，產生最大的晶格畸變。
（2）
由于改善了dxy軌道向dz2軌道的電子轉移，因此促進在施加過電勢的條件下產生高價態*O-Co(IV)，而且降低決速步的能壘，因此CoMnOOH表現最好的OER催化活性。這項研究有助于理解調節自旋態的方式影響電子結構的動態變化與OER催化活性之間的關系，有助于發展和設計高活性電催化劑。
參考文獻
Hongnan Jia, Na Yao, Zhichang Liao, Liqing Wu, Juan Zhu, Yunhao Lao, Wei Luo, Understanding the Role of Spin State in Cobalt Oxyhydroxides for Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202408005
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202408005
