CO2和NO3-電催化偶聯反應面臨著熱力學和動力學緩慢的問題，這嚴重影響合成尿素的效率和碳原子經濟性。
有鑒于此，中山大學盧錫洪教授、貴州大學楊松教授等報道一種提高氧物種親和性的策略促進*OCO的C-N偶聯。
本文要點
（1）
構筑了雙金屬形式的雜單原子催化劑N2-Fe-(N-B)2-Cu-N2配位結構（FeN4/B2CuN2@NC）催化劑，改善*OCO的C-N偶聯以及質子化。這種催化設計能夠抑制生成含碳副產物，在電催化合成尿素的反應中得到97.1 %的選擇性，尿素產量達到2072.5 μg h-1 mg-1，法拉第效率達到71.9 %，這個性能超過目前報道的高活性電極的性能。
（2）
通過Cu-B的反鍵相互作用，能夠改善CO2的吸附表現O親氧而不是C端吸附或O,O吸附，因此能夠加快C-N偶聯和質子化的動力學速率。
理論計算結果顯示單個氧吸附形式有助于*OCO和*NO2的C-N偶聯步驟以及質子化決速步的反應熱力學，并且顯著的阻礙CO2的直接質子化。這項工作發展了通過控制反應吸附的方式，改善過渡金屬的親氧性，能夠用于許多催化轉化反應的反應動力學加速。
參考文獻
Min Zhou, Yan Zhang, Hu Li, Zhengyi Li, Su Wang, Xihong Lu, Song Yang, Tailoring O-Monodentate Adsorption of CO2 Initiates C–N Coupling for Efficient Urea Electrosynthesis with Ultrahigh Carbon Atom Economy, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202414392
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414392
