電催化還原硝酸鹽是可持續制備NH3的途徑,但是選擇性制備NH3受到NO3RR過程包含多種中間體的問題以及競爭性HER副反應的問題。因此,發展高效NO3RR催化劑是至關重要的課題。
有鑒于此,國立蔚山科學技術院(UNIST)Seungho Cho教授、Ji-Wook Jang教授、斯坦福大學Thomas F. Jaramillo教授等報道由雙金屬羥基鹽轉化得到高活性的雙金屬催化劑。
本文要點
(1)
Cu1Co1-HDS催化劑在NO3RR電催化反應過程中發生原位結構重構,得到了Cu0和Co(OH)2的均勻分布的納米復合催化劑。催化劑結構重組產生的Cu0能夠將NO3-還原為NO2-,隨后NO2-進一步在Co(OH)2位點加氫生成NH3。
(2)
均勻分布的Cu和Co催化物種能夠形成盡量高的協同作用,在NO3RR電催化反應中表現優異的性能,NH3產量達到4.625 mmol h-1 cm-2,這個性能是目前NO3RR最好的。當Cu1Co1-HDS催化劑與Si太陽能電池集成,處理工業廢水2000 ppm NO3-能夠實現4.53 %的太陽能制氨效率。這項工作展示了優化Cu和Co的分布和組成,增強電催化合成氨的方法。
參考文獻
Wonsik Jang, Dongrak Oh, Jinyoung Lee, Jongkyoung Kim, Jesse E. Matthews, Hyoseok Kim, Sang-Won Lee, Seunghyun Lee, Yi Xu, Je Min Yu, Seon Woo Hwang, Thomas F. Jaramillo*, Ji-Wook Jang*, and Seungho Cho*, Homogeneously Mixed Cu–Co Bimetallic Catalyst Derived from Hydroxy Double Salt for Industrial-Level High-Rate Nitrate-to-Ammonia Electrosynthesis, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c07061
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07061