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波蘭雅蓋隆大學Zbigniew Sojka教授等報道Co₃O₄納米立方體以及調節氧化還原性質后的Co₃O₄的分解N₂O機理。使用XAS表征、XRD、Raman、SEM、TEM、Kelvin探針等表征技術對水熱合成方法得到的催化劑進行表征。

本文要點

（1）

通過TPSR和穩態等溫催化測試表征，說明N₂O的TOF對催化劑的功函非常敏感。水熱合成得到的催化劑，通過Li化處理能夠形成{Li’_8a, Co·_16d}，并且降低功函和催化活性。但是通過浸漬處理的催化劑形成{Li’_8a, Co’_16d, Co··_16c}，這導致催化活性和功函遵循火山形變化。

（2）

K能夠影響表面電勢，累積離子化的氧中間體，因此阻礙界面的電子轉移。通過調節Co₃O₄的氧化還原性質對催化活性的影響，并且進行DFT輔助，從而揭示了N₂O的分解性質與N₂O/N₂O^-和O₂^-/O₂反應物分子與表面DOS結構和分子軌道相互作用的關系。發現虛鍵3π_g⁰(N₂O)?α-3d_z2和占據態2π_g¹(O₂^–)?α-3d_z2 與Fermi能級之間的相對位置對于影響界面電子轉移的正向轉移和反饋起到重要的作用，這種作用是驅動氧化還原反應。

參考文獻

Leszek Nowakowski, Camillo Hudy, Filip Zasada, Joanna Grybo?, Witold Piskorz, Anna Wach, Yves Kayser, Jakub Szlachetko, and Zbigniew Sojka*, N₂O Decomposition on Singly and Doubly (K and Li)-Doped Co₃O₄ Nanocubes─Establishing Key Factors Governing Redox Behavior of Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06587

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06587