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浙江大學JACS:共價聚合物限域的分子組裝體光電催化還原CO2制備甲醇
納米技術 納米 2024-08-28

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浙江大學單冰研究員等報道基于光催化有機光合成細胞器的多孔結構,設計了新型光電極,這種光電極基于單獨的大孔共軛聚合物骨架結構(MCN,macroporous conjugated polymer network),能夠將太陽能轉化為高能量電子用于CO2還原生成CH3OH。

本文要點

(1)

MCN結構的孔提供具有豐富官能團的超分子空腔,能夠控制光催化組裝體的結構,從而能夠規避傳統無機催化材料的局限。

(2)

MCN和光催化劑通過非常強的化學連接實現界面穩定結構,使用Co催化劑,光照射MCN進行光催化反應,CO2還原為CH3OH的轉化效率達到70 %。還原CH3OH的時間達到100 h,產率僅有非常少的降低。將光電極從1 cm2擴大至100 cm2,光電流能夠穩定0.25 A,以85 %的轉化效率連續制備CH3OH,說明這種光催化體系的規?;熬昂蛢灝愋阅堋?/span>

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參考文獻

Yanjie Fang, Yifan Gao, Yingke Wen, Xinjia He, Thomas J. Meyer, and Bing Shan*, Photoelectrocatalytic CO2 Reduction to Methanol by Molecular Self-Assemblies Confined in Covalent Polymer Networks, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c07949

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07949


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單冰研究員2015年畢業于美國杜蘭大學化學系,導師為Russell H. Schmehl教授,獲博士學位;2015-2020年在美國北卡羅來納大學教堂山分校和美國能源前沿研究中心 (Energy Frontier Research Center) 先后進行博士后和實習研究員的工作,導師為Thomas J. Meyer教授。2020年入選國家青年千人計劃并加入浙江大學化學系開展獨立研究工作,擔任研究員、博士生導師。研究領域為光電催化CO2還原、水分解和固氮,研究工作發表于Nature Energy,PNAS,J. Am. Chem. Soc.,Energy Environ. Sci.,J. Phys. Chem. Lett.等期刊。自2020年以來,單冰研究員在浙江大學化學系建立分子光電催化實驗室,搭建包括分子-材料合成與表征、太陽能電池器件制備、光電催化反應監測和效率評估設備平臺。

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