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通過設計催化劑表面的氫溢流路線能夠改善HER反應的動力學，但是人們對于催化劑表面氫溢流的驅動力和機理并不清楚。有鑒于此，四川大學程沖教授、李爽研究員等報道受到Mn₄CaO₅的Mn-O-Ca位點和氫酶的Fe-Fe位點的啟發，構筑了HfO₂和Ir耦合的催化劑Ir/HfO₂@C，這種催化劑具有HfO₂向界面的堿性可逆氫溢流（alkaline hydrogen reverse spillover），并且含有Ir向界面的酸性氫溢流（ acid hydrogen spillover）。 

本文要點

（1）

由于Ir/HfO₂@C催化劑受到pH調控的雙方向氫溢流路線，因此在酸性/堿性電解液的過電勢區別較小，Ir/HfO₂@C催化劑實現了優異的質量活性和TOF，比Ir/C高20.6倍。

（2）

Ir/HfO₂@C在電解海水和堿性海水分別在146 mV和39 mV達到10 mA cm^-2，而且在1.0 A cm^-2電流密度和2.22 V實現了優異的穩定性。這種生物啟發的催化劑策略為設計高效率且pH廣泛的電催化HER催化劑。

參考文獻

Wenjie Shao, Zhenyu Xing, Xiaohui Xu, Daoping Ye, Rui Yan, Tian Ma, Yi Wang, Zhiyuan Zeng, Bo Yin, Chong Cheng*, and Shuang Li*, Bioinspired Proton Pump on Ferroelectric HfO₂-Coupled Ir Catalysts with Bidirectional Hydrogen Spillover for pH-Universal and Superior Hydrogen Production, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08100

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08100