基于硫化物的溶液電池是具有前景的安全、價格便宜、高容量能量存儲,但是硫化物的輸出電壓太低,導致難以達到高能量陰極的需要,這是因為低價態(tài)S2-/S0本征電勢較低導致(E0=-0.51 V vs SHE)。
有鑒于此,復旦大學趙東元院士、晁棟梁教授等報道首次通過高價態(tài)的硫化物(S2O32-/S4O62-)實現(xiàn)了E0>0 V vs SHE的正向氧化還原電勢。
本文要點
(1)
通過原位XAS表征、原位Raman光譜以及DFT理論計算,說明這種高價態(tài)硫化物氧化還原過程具有非常好的可逆性和動態(tài)電荷轉(zhuǎn)移。
(2)
在1.4 V的高電壓下,溶液相多硫化物實現(xiàn)了193 Ah L-1的可逆容量,壽命超過1000 h(容量保持99.6 %)。這項研究為發(fā)展高價態(tài)S電催化提供指導,為發(fā)展溶液電池開辟道路。
參考文獻
Yutong Feng, Boya Wang, Wanhai Zhou, Hongrun Jin, Xiaoyu Yu, Tengsheng Zhang, Jian Zhao, Hongpeng Li, Jingwen Zhao, Wei Li, Chenyan Ma, Dongliang Chao*, and Dongyuan Zhao*, High-Valent Thiosulfate Redox Electrochemistry for Advanced Sulfur-Based Aqueous Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c10159
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10159