異相熱催化甲酸脫氫是解決化學存儲和制氫的一種方法,人們對于金屬-溶液界面上的甲酸脫氫催化反應復雜的反應動力學過程相關認識比較缺乏,但是這對于設計高性能甲酸脫氫催化反應體系非常關鍵。
有鑒于此,復旦大學蔡文斌教授、上海科技大學楊波教授等報道將Pd催化劑上的電化學甲酸脫氫催化反應解耦為兩個半反應。
本文要點
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將甲酸脫氫催化反應分解為甲酸氧化反應和產氫反應,并且通過調節溶液側的電化學雙層,實現對甲酸脫氫催化反應的控制。
(2)
作者通過電化學測試和動力學同位素效應,原位紅外,量子計算等方法,發現隨pH改變的甲酸脫氫反應動力學,以及電化學雙層結構導致的陽離子效應。這項研究展示了如何通過電化學理論和測試方法理解異相催化反應體系的動力學問題。
參考文獻
Qin, X., Li, J., Jiang, TW. et al. Disentangling heterogeneous thermocatalytic formic acid dehydrogenation from an electrochemical perspective. Nat Commun 15, 7509 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-51926-1
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51926-1