在溫和反應條件下直接將甲烷轉化為高附加值化學品受到人們的廣泛關注,但是由于甲烷的惰性和產物具有高反應活性,導致溫和條件的甲烷催化轉化仍具有非常大的困難與挑戰。
有鑒于此,倫敦大學學院/清華大學唐軍旺院士、北京林業大學張天雨教授等報道使用可見光活性的Au-CeO2催化劑,實現了光子-聲子(photon-phonon)共同驅動的催化反應過程實現甲烷直接氧化偶聯,優化后的反應條件得到創紀錄的乙烷產量(755 μmol h-1)和選擇性(93 %),在365 nm的表觀量子效率達到12 %。
本文要點
(1)
光催化劑的活性能夠保持120 h,沒有明顯的性能衰減。將催化劑在比較高的溫度預處理,能夠引入氧空穴,改善氧的吸附與活化。
(2)
Au作為空穴受體,有助于催化劑的電荷分離,避免產物過度氧化,促進C-C偶聯反應。通過這些策略增強光子的利用效率和產物的產量。
參考文獻
Wang, C., Xu, Y., Xiong, L. et al. Selective oxidation of methane to C2+ products over Au-CeO2 by photon-phonon co-driven catalysis. Nat Commun 15, 7535 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-51690-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51690-2