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廢水中的NO₃^-對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重的影響，電催化還原NO₃^-制備NH₃過(guò)程是一條消除硝酸鹽并且能夠可持續(xù)的制備NH₃的方法，但是電催化還原NO₃^-制備NH₃的過(guò)程面臨難以在較寬的電化學(xué)區(qū)間得到高法拉第效率的問(wèn)題。

有鑒于此，蘇州大學(xué)吳張雄教授、樓耀尹副教授等報(bào)道在氮摻雜有序多孔碳載體上構(gòu)筑空間分離的雙金屬串聯(lián)電催化劑，將大量的尺寸超小的Cu納米粒子組裝在多孔碳的內(nèi)部，將少量Ru納米粒子修飾在多孔碳的外表面（Ru/Cu@NOMC, nitrogen-doped ordered mesoporous carbon ）。

本文要點(diǎn)

（1）

在電催化還原NO₃^-RR反應(yīng)中，Cu位點(diǎn)能夠快速的將NO₃^-轉(zhuǎn)化為吸附的NO₂^-（*NO₂^-），Ru位點(diǎn)促進(jìn)生成活性*H，改善Cu位點(diǎn)*NO₂^-還原為NH₃的效率。

（2）

通過(guò)Cu和Ru位點(diǎn)之間的協(xié)同效應(yīng)，Ru/Cu@NOMC催化劑能夠在-0.1 V過(guò)電勢(shì)實(shí)現(xiàn)高達(dá)100 %的NH₃法拉第效率，在-0.5 V過(guò)電勢(shì)實(shí)現(xiàn)1267 mmol g^-1 h^-1的產(chǎn)率。通過(guò)有限元分析和電化學(xué)原位Raman光譜表征，發(fā)現(xiàn)多孔碳能夠增強(qiáng)中間體的濃度。

由于Cu-Ru協(xié)同效應(yīng)和多孔碳限域效應(yīng)，Ru/Cu@NOMC催化劑在500 mV以90 %的NH₃法拉第效率穩(wěn)定156 h電催化。

參考文獻(xiàn)

Jia-Jia Zhang, Yao-Yin Lou*, Zhangxiong Wu*, Xiaoyang Jerry Huang, and Shi-Gang Sun, Spatially Separated Cu/Ru on Ordered Mesoporous Carbon for Superior Ammonia Electrosynthesis from Nitrate over a Wide Potential Window, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06657

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06657