催化在促進可持續發展方面發揮著至關重要的作用，路易斯對（FLP）的獨特反應性正在推動人們對二氧化碳等小分子通過非過渡金屬轉化為有價值產品興趣的日益增長。近日，巴黎文理研究大學Caroline Mellot-Draznieks、巴塞羅那科學技術學院Albert Solé-Daura綜述研究了CO2加氫分子受阻路易斯對的實驗和計算進展。
本文要點：
1) 作者探討了FLP在催化中的最新研究進展，涵蓋了用于CO2加氫的分子FLP以及從實驗和理論角度設計非均相多孔系統的研究。作者討論了分子FLP催化CO2加氫的實驗實例，從化學計量反應開始，逐步發展到催化反應。然后，作者研究了將FLP固定在多孔基質中的嘗試，包括硅質固體、金屬-有機框架（MOF）、共價有機框架和無序聚合物，突出了當前的局限性和挑戰。
2) 作者回顧了關于二氧化碳氫化機理的計算研究，并重點介紹了氫氣裂解和氫化物/質子轉移步驟，以及總結了其中建立的結構-活性關系。最后，作者總結了迄今為止建立的主要設計原則，并解決了將計算方法轉化為實驗領域的復雜性，特別是在異構系統中。
Riddhi Kumari Riddhi et.al Experimental and computational aspects of molecular frustrated Lewis pairs for CO2 hydrogenation: en route for heterogeneous systems? Chem. Soc. Rev. 2024
DOI: 10.1039/D3CS00267E
https://doi.org/10.1039/D3CS00267E
