N, N-二甲基酰胺(DMF)是重要的化學(xué)品和溶劑,DMF通常是由CO和DMA(二甲胺)在高溫高壓下生成的,這個(gè)過(guò)程通常產(chǎn)生大量的碳排放。
有鑒于此,湖南大學(xué)鄒雨芹教授等報(bào)道通過(guò)電化學(xué)方法將CO2和DMA在溫和反應(yīng)條件下直接轉(zhuǎn)化為DMF。
本文要點(diǎn)
(1)
將Pd修飾在修飾Cu缺陷的Cu納米片上,構(gòu)筑Pd/Cu-VCu,能夠高效率的合成DMF,最大的產(chǎn)量達(dá)到385 mmol h-1 g-1,法拉第效率達(dá)到37.5 %。
(2)
通過(guò)原位光譜和DFT理論計(jì)算,說(shuō)明Cu缺陷有助于CO2分子吸附在催化劑表面,隨后與DMA發(fā)生C-N偶聯(lián)。Pd納米粒子加快 ?OCN(CH3)2OH轉(zhuǎn)化為 ?OCHN(CH3)2OH的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,因此實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的DMF電化學(xué)合成性能。這項(xiàng)研究為發(fā)展CO2原料可持續(xù)制備高附加值有機(jī)氮化合物的方法。
參考文獻(xiàn)
Yun Fan, Tianyang Liu, Yunhui Yan, Zhongcheng Xia, Yuxuan Lu, Yuping Pan, Ruiqi Wang, Dianke Xie, Zhonghuan Zhu, Ta Thi Thuy Nga, Chung-Li Dong, Yu Jing, Yafei Li, Shuangyin Wang, Yuqin Zou, Electrochemical synthesis of formamide by C–N coupling with amine and CO2 with a high faradaic efficiency of 37.5%, Chem 2024, 10, 2437-2449
DOI: 10.1016/j.chempr.2024.03.024
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424001530