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JACS:Co-Ni催化甲酸鹽水熱合成長鏈羧酸(C3-C7)化合物
納米技術(shù) 納米 2024-09-02

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生命起源的假設(shè)認為在從地球化學(xué)物質(zhì)向生物化學(xué)過渡的早期階段,長鏈脂肪酸的非酶合成過程導(dǎo)致產(chǎn)生囊泡結(jié)構(gòu),用于形成分隔的空間。但是由于實驗室無法合成C5+羧酸,目前人們對于這個理論仍并不完全清楚。

有鑒于此,上海交通大學(xué)金放鳴教授、何道平副教授等報道Co-Ni合金作為催化劑,在堿性水熱環(huán)境中,從甲酸鹽以42 mmol/g的產(chǎn)量和87.7 %的選擇性生成長鏈(C3-C7)羧酸,并且隨后由基物形成微液滴。

本文要點

(1)

DFT理論計算結(jié)果驗證了Co-Ni雙金屬之間的協(xié)同作用是C-C偶聯(lián)反應(yīng)的關(guān)鍵。通過紅外光譜,ESR,同位素標記實驗,說明HCO*是反應(yīng)中間體,并且HCO*參與生成長鏈羧酸的過程。

(2)

總之,這些研究有助于理解地球環(huán)境的初代原細胞形成的過程,為生命出現(xiàn)的起源假說提供幫助。水熱合成體系有助于應(yīng)用于通過非貴金屬催化劑由一個碳的反應(yīng)物出發(fā),以可持續(xù)制備長鏈羧酸化合物。

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參考文獻

Peidong Zhu, Chunling Wang, Junyu Lang, Daoping He*, and Fangming Jin*, Prebiotic Synthesis of Microdroplets from Formate over a Bimetallic Cobalt–Nickel Nanomotif, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06989

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06989


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