電催化還原NO3-和CO2為尿素的可持續合成提供方法,但是如何鑒定催化活性位點和設計高性能電催化劑仍面臨挑戰。有鑒于此,安徽師范大學欽青教授、昆士蘭科技大學冒鑫等報道合成具有穩定Cuδ+-Ovs-Mn3+結構的Cu摻雜MnO2納米管催化劑。
本文要點
(1)
與沒有修飾的MnO2相比,Cu-MnO2催化劑的Cu摻雜能夠改善生成尿素的產量。Cu-MnO2催化劑在流動相電催化器件中實現了54.7 %的法拉第效率,最高產量達到116.7 mmol h-1 g-1,而且在比較寬的過電勢區間內,尿素的產量都能夠達到78 mmol h-1 g-1。
(2)
通過進一步的實驗和理論計算,發現Cu-MnO2固溶體能夠將Cuδ+位點穩定在Cuδ+-Ovs-Mn3+結構,因此實現優異的穩定性和電化學穩定性。這在熱力學上促進生成尿素產物,在動力學上降低C-N偶聯反應能壘。
參考文獻
Yidong Yang, Guanzheng Wu, Jiadi Jiang, Wuyong Zhang, Sijia Liu, Rui Yu, Fukang Liu, Aijun Du, Lei Dai, Xin Mao, Qing Qin, Stabilization of Cuδ+ Sites Within MnO2 for Superior Urea Electro-Synthesis, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202409697
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202409697