金屬氧化物中的晶格氧在柴油氧化催化劑的反應中起著重要作用,但催化過程中結構演變的原子水平理解仍然讓人難以捉摸。
在這里,清華大學Yue Peng使用非化學計量的出溶法開發了一種Mn2O3/SmMn2O5催化劑,以探索晶格氧在NO氧化中的作用。
文章要點
1)脫溶的Mn2O3和莫來石之間的界面導致Mn-O鍵共價性增強和Mn3+位點電子密度增加,導致在Mn3+位點附近形成高活性晶格氧。
2)近環境壓力X射線光電子和吸收光譜表明,活化的晶格氧使氧化還原循環中Mn價態和Mn-O鍵共價性發生可逆變化,降低了NO氧化的能壘并通過協同Mars-van Krevelen機制促進NO2解吸。
3)因此,與商業Pt/Al2O3催化劑相比,Mn2O3/SmMn2O5表現出更高的NO氧化活性和更好的抗水熱老化性能。
參考文獻
Wang, X., Yang, Q., Li, X. et al. Exploring the dynamic evolution of lattice oxygen on exsolved-Mn2O3@SmMn2O5 interfaces for NO Oxidation. Nat Commun 15, 7613 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-51473-9
https://doi.org/10.1038/s41467-024-51473-9