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電催化還原硝酸鹽（NO₃RR）反應(yīng)過程需要8個(gè)電子和9個(gè)質(zhì)子，調(diào)節(jié)提供活性氫（H*）的過程以及深入理解NO₃RR的反應(yīng)過程對于改善合成氨的產(chǎn)率和法拉第效率非常重要。

有鑒于此，鄭州大學(xué)臧雙全教授、蔡金孟副教授等報(bào)道合成一系列原子結(jié)構(gòu)明確的Cu鹵團(tuán)簇材料，Cu₂X₂(BINAP)₂ (X=Cl, Br, I)，發(fā)現(xiàn)Cu₂Cl₂(BINAP)₂ 具有最好的合成氨法拉第效率（94.0 %）和氨產(chǎn)率（373 μmol h^-1 cm^-1）。

本文要點(diǎn)

（1）

通過原位表征實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，說明鹵原子尤其是Cl原子能夠顯著的影響堿金屬-催化劑表面的離子化水分子之間的距離，促進(jìn)水分子解離，增強(qiáng)局域H*富集用于硝酸鹽連續(xù)的加氫生成NH₃。

（2）

這項(xiàng)研究說明H*在NO₃RR反應(yīng)加氫過程中的重要作用，展示了局域H*富集能夠改善NO₃RR的法拉第效率。

參考文獻(xiàn)

Su-Jun Zheng, Xiao-Yu Dong, Hong Chen, Ren-Wu Huang, Jinmeng Cai, Shuang-Quan Zang, Unveiling Ionized Interfacial Water‐Induced Localized H* Enrichment for Electrocatalytic Nitrate Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413033

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202413033