如何實現高效可持續的環境催化劑對于解決全球性的水體污染問題至關重要。單原子Fenton反應過程是一種具有前景的技術,由于單原子催化劑的合成以及調節第一配位層之外的因素,導致單原子Fenton反應技術的發展受到阻礙。
有鑒于此,四川大學賴波教授、南開大學展思輝教授等報道高性能的單原子催化劑具有令人印象深刻的Fenton反應活性,而且通過與FeN4相連的豐富拓撲缺陷位點改善穩定性。
本文要點
(1)
通過Fe-N4位點之間的耦合作用以及相鄰本征缺陷位點,從而能夠表現協同相互作用。DFT理論計算結果顯示本征缺陷能夠通過長程相互作用改善相鄰Fe中心的d能帶的電子結構,因此顯著促進Fe-N4位點的本征催化活性。
(2)
在器件級別的催化反應壽命以及長期穩定性測試結果顯示,這種催化劑是具有前景的工業級污水處理技術。這項研究展示了協同缺陷位點能夠改善單原子Fenton反應性質,有助于理性的設計材料促進可持續環境修復。
參考文獻
Wu, Z., Xiong, Z., Huang, B. et al. Long-range interactions driving neighboring Fe–N4 sites in Fenton-like reactions for sustainable water decontamination. Nat Commun 15, 7775 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52074-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52074-2