甲烷直接氧化反應,尤其是甲烷有氧氧化制備乙酸仍然是個巨大的挑戰。有鑒于此,中國科學技術大學曾杰教授、李洪良副教授等報道Au-Fe催化劑擔載于ZSM-5上,能夠將甲烷與O2作為氧化劑在CO氣氛轉化為乙酸。Au納米粒子能夠催化CO、O2、H2O生成羥基,ZSM-5擔載的原子分散Fe能夠利用OH實現CH4和CO偶聯生成乙酸。
本文要點
(1)
50 mg Au-Fe/ZSM-5分子篩催化劑在62 bar氣氛(CH4:CO:O2=14:14:3)和120 ℃反應3 h,能夠生成5.7 mmolCH3COOH g-1,選擇性達到92 %,性能比大多數報道的催化劑都更好。令人印象深刻的是,催化劑在60 ℃仍具有催化活性。
(2)
作者認為這種羥基的反應路徑有助于設計和改善催化劑用于低溫甲烷轉化。
參考文獻
Bo Wu, Haibin Yin, Xinlong Ma, Rongjia Liu, Bingxuan He, Hongliang Li, Jie Zeng, Highly Selective Synthesis of Acetic Acid from Hydroxyl-Mediated Oxidation of Methane at Low Temperatures, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202412995
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202412995