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Angew:Ag-CuNi(OH)2強耦合界面促進CO2和NO3-還原合成尿素
納米技術 納米 2024-09-08

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硝酸鹽離子和CO2直接偶聯合成尿素是具有前景的替代Bosch-Meiser工業過程的方法。但是,該反應過程需要同時活化CO2和硝酸鹽,而且需要在單個活性位點上高效率的進行C-N偶聯,這面臨著非常大的挑戰。

有鑒于此,杭州師范大學高鵬教授、悉尼科技大學汪國秀教授臥龍崗大學王娜娜研究員等報道新穎的金屬/氫氧化物異質結策略,構筑了Ag-CuNi(OH)2復合催化劑,能夠串聯電催化CO2還原和NO3-還原合成尿素。

本文要點

(1)

通過強烈耦合的金屬/氫氧化物異質結界面能夠將兩個不同的位點結合用于活化CO2分子和硝酸鹽,并且促進*CO(吸附在Ag位點)和*NH2(吸附在CuNi(OH)2)的偶聯。

(2)

Ag和CuNi(OH)2的強烈耦合界面改善了水分解,促進產生大量的活性氫原子,因此能夠脫氧還原生成尿素的過程。這種Ag-CuNi(OH)2復合催化劑實現了優異的尿素生產效率,尿素產量達到25.6 mmol g-1 h-1,尿素的法拉第效率達到46.1 %,而且具有優異的循環穩定性。這項工作為設計雙功能位點用于催化劑的界面進行C-N偶聯電催化反應提供幫助。

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參考文獻

Wei Ye, Ye Zhang, Liang Chen, Fangfang Wu, Yuanhui Yao, Wei Wang, Genping Zhu, Gan Jia, Zhongchao Bai, Shi Xue Dou, Peng Gao, Nana Wang, Guoxiu Wang, A Strongly Coupled Metal/Hydroxide Heterostructure Cascades Carbon Dioxide and Nitrate Reduction Reactions toward Efficient Urea Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410105

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410105


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