不含金屬的碳材料具有價格便宜環境友好的優點,是具有前景的光催化劑和電催化劑。碳材料催化劑面臨的關鍵挑戰是鑒定活性位點,這是因為通常碳材料的晶化度較低,并且結構復雜。
有鑒于此,蘇州大學康振輝教授、程濤教授、劉陽教授等報道發現共軛的雙鍵碳官能團是非金屬活性位點,能夠高效率的O2光還原制備H2O2。
本文要點
(1)
發現共軛雙鍵能夠通過“H2O氧化-O2還原”串聯反應,高效率的制備H2O2。使用乙二胺四乙酸(ethylenediaminetetraacetic acid)作為原料,合成了不同的碳基光催化劑,并且分析這些碳基光催化劑的結構變化過程和機理。
(2)
在260 ℃~400 ℃的聚合反應過程中,發現形成N-乙基-2-哌嗪酮結構,從而在可見光催化反應中實現優異的H2O2產率(2884.7 μmol g-1 h-1)。通過一系列控制實驗和理論計算,說明共軛的羰基雙鍵是這種非金屬光催化劑的關鍵活性位點。
參考文獻
He, T., Tang, H., Wu, J. et al. A metal-free cascaded process for efficient H2O2 photoproduction using conjugated carbonyl sites. Nat Commun 15, 7833 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52162-3
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52162-3