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電解水產(chǎn)生的活性氧物種（OH*/O*）對(duì)于有機(jī)化合物電催化氧化制備高附加值化學(xué)品非常重要，并且活性氧決定了有機(jī)化合物氧化的催化活性和產(chǎn)物選擇性，但是目前人們對(duì)于活性氧與活性/選擇性之間的關(guān)系并不清楚。

有鑒于此，北京化工大學(xué)邵明飛教授、栗振華教授等報(bào)道以甘油的電化學(xué)氧化模型反應(yīng)，系統(tǒng)研究甘油氧化活性和OH*生成能（ΔG_OH*）之間的關(guān)系。

本文要點(diǎn)

（1）

首先發(fā)現(xiàn)在各種金屬上的情況，發(fā)現(xiàn)吸附在Au上的OH*具有最高的甘油電化學(xué)氧化性能。隨后，發(fā)現(xiàn)Au合金上的ΔG_OH*受到OH*結(jié)合位點(diǎn)的金屬組成影響。

（2）

此外，觀測(cè)發(fā)現(xiàn)甘油分子的吸附能與Au合金的d能帶中心之間具有線性變化關(guān)系。而且通過(guò)微動(dòng)力學(xué)分析計(jì)算，進(jìn)一步的發(fā)現(xiàn)甘油氧化的活性、OH*形成能（ΔG_OH*）、甘油分子吸附能（ΔG_ads）之間的火山型變化。Au₃Pd和Au₃Ag合金靠近火山圖的頂部，由于合適（不是過(guò)高或者過(guò)低）的ΔG_OH*與ΔG_ads，因此具有優(yōu)異的活性。

這項(xiàng)研究從理論角度說(shuō)明調(diào)節(jié)電解水反應(yīng)的活性氧物種對(duì)于增強(qiáng)電催化有機(jī)氧化反應(yīng)的重要性。

參考文獻(xiàn)

Jiangrong Yang, Tian Xia, Hao Li, Hong Yan, Xianggui Kong, Zhenhua Li, Mingfei Shao, Xue Duan, Evaluation of Active Oxygen Species Derived from Water Splitting for Electrocatalytic Organic Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413457

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413457