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甲烷直接轉化為高附加值產品具有重要的實際意義。雙活性組分催化劑的協同效應有望提高甲醇產率和選擇性。

近日，中科大Wenzhi Li將CuPd/Anatase為原位生成催化劑，表現出較高的甲醇產率~31800 μmol·g_cat ^-1·h^-1，并且幾乎只對液體產物（甲醇）有選擇性。

文章要點

1）研究了該非均相催化過程的反應機理，證實了銅離子具有生成過氧化氫的能力，而銳鈦礦可以進一步促進過氧化氫的生成。氯離子可以促進CO的穩定吸附和*CH₃中間體的形成，從而有利于高活性和選擇性地生產甲醇。Pd和Cu協同解離甲烷，促進關鍵構型金屬-CH₃的形成。

2）密度泛函理論計算與原位紅外光譜相結合證明了·CH₃中間體的脫附會通過電子調控的方式在Cu-Pd/Anatase上進行，當·CH₃從銅位點脫附并與羥基自由基結合時會生成甲醇。

參考文獻

Liqun Wang, et al, Highly Selective Catalytic Oxidation of Methane to Methanol using Cu-Pd/Anatase, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE02671C