過渡金屬硫化物的新型1T′晶相在HER電催化反應中具有優異的性能,但是1T′晶相容易轉變為更加穩定的2H晶相,這降低了催化活性和穩定性。
有鑒于此,西北工業大學劉正清副教授、西安交通大學曲曉艷副教授等報道首先合成Cu1.94S@TMDs異質結,包括1T′-MoS2, MoSe2, WS2, WSe2等,隨后刻蝕去除Cu1.94S模板,實現了大規模制備熱力學穩定的空心1T′-TMD。
本文要點
(1)
以1T′-MoS2空心結構為例,刻蝕的Cu離子能夠穩定的吸附在空心1T′-MoS2表面,以Cu-S化學鍵的形式作為單原子,因此將相變的溫度從149 ℃提高為373 ℃。
(2)
由于1T′晶相、空心結構的優勢,以及Cu單原子與1T′-MoS2載體的協同作用,1T′-MoS2空心結構催化劑實現了優異的HER催化活性。這種1T′-MoS2具有非常好的相穩定性,能夠穩定的在安培量級電流密度穩定工作200 h,沒有明顯的活性衰減。
這項工作發展了穩定1T′-TMD電催化劑的普適方法,而且揭示了晶相和催化劑穩定性之間的聯系。
參考文獻
Lixin Yi, Kunkun Nie, Binjie Li, Yujia Zhang, Chen Hu, Xiaorong Hao, Ziyi Wang, Xiaoyan Qu, Zhengqing Liu, Wei Huang, Tailoring Copper Single-Atoms-Stabilized Metastable Transition-Metal-Dichalcogenides for Sustainable Hydrogen Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202414701
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414701