微觀反應途徑對電化學性能起著至關重要的作用。然而,人為操縱反應途徑仍然面臨相當大的挑戰。
在本研究中,中科大Wensheng Yan,深圳大學Xingke Cai重點研究了基于RuO2催化劑的經典酸性水氧化,目前該催化劑面臨活性低和穩定性差的問題。
文章要點
1)作為概念驗證,研究人員提出了一種策略,通過在RuO2主體中引入Mn原子來構建局部結構對稱但氧化態不對稱的Mn4-δ-O-Ru4+δ活性位點,從而將反應途徑從傳統的吸附物演化機制轉換為氧化物路徑機制。
2)通過先進的原位同步加速器光譜和密度泛函理論計算,我們證明了非對稱Mn4-δ-O-Ru4+δ微結構中的雙活性金屬位點通過氧化物路徑機制優化吸附能和速率決定臺階勢壘的協同作用。
這項研究強調了設計反應途徑的重要性,并為促進酸性水氧化提供了一種替代策略。
參考文獻
Ji, Q., Tang, B., Zhang, X. et al. Operando identification of the oxide path mechanism with different dual-active sites for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 8089 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-52471-7
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52471-7