微觀反應(yīng)路徑對(duì)電化學(xué)催化反應(yīng)性能具有決定性影響,但是人工調(diào)控微觀反應(yīng)路徑仍然具有非常大的困難與挑戰(zhàn)。
有鑒于此,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)閆文盛研究員、深圳大學(xué)蔡興科研究員等報(bào)道研究RuO2的經(jīng)典酸性水氧化反應(yīng)機(jī)理,探索RuO2酸性O(shè)ER活性低和穩(wěn)定性差的原因。
本文要點(diǎn)
(1)
作者提出了通過(guò)Mn原子摻雜構(gòu)筑不對(duì)成氧化態(tài)的Mn4-δ-O-Ru4+δ活性位點(diǎn)的策略,能夠?qū)⒎磻?yīng)路徑從吸附物轉(zhuǎn)化過(guò)程變成氧化物機(jī)制。
(2)
通過(guò)先進(jìn)的原位同步輻射光譜表征和DFT理論計(jì)算,發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)不對(duì)稱Mn4-δ-O-Ru4+δ活性位點(diǎn)的雙活性金屬能夠氧化物路徑的吸附能和決速步驟能壘。這項(xiàng)研究說(shuō)明調(diào)節(jié)反應(yīng)路徑和過(guò)程的重要性,為改善酸性水氧化提供新型策略。
參考文獻(xiàn)
Ji, Q., Tang, B., Zhang, X. et al. Operando identification of the oxide path mechanism with different dual-active sites for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 8089 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52471-7
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52471-7