雖然Cu對碳中間體的結合能比較合適,但是因為多電子過程和反應能壘難以預測,導致產物選擇性難以讓人滿意,有可能同時生成數十種不同產物。
有鑒于此,中國科學院院固體物理研究所李越研究員、南洋理工大學范紅金教授等報道通過基于能量親和性的合成策略進行調節半相干界面(semi-coherent interface),能夠連續的改變Cu位點的化學價態,能夠通過調節多種關鍵性因素(包括中間體覆蓋度、吸附結構、吸附能)調控產物選擇性。
本文要點
(1)
制備了二聚體、Janus結構、橡果型Janus多種Au-Cu催化劑,能夠分別選擇性的生成CH3OH,C2H4,C2H5OH。合成方法具有非常好的重復性,能夠進行規模擴大,說明具有工業化的前景。
(2)
通過調節Janus納米結構,能夠實現界面Cu的氧化態、*CO覆蓋度、中間體吸附結構的調控。優化的Au-Cu Janus催化劑能夠達到466.1 mA cm-2電流密度, C2+產物選擇性達到80.0 %。通過原位SERS表征和DFT理論計算揭示了反應機理。
這項工作豐富了串聯催化劑的中間體選擇性的設計方法。
參考文獻
Tao Zhang, Bao Zhang, Yipeng Zang, Pan Zeng, Yue Li, Hong Jin Fan, A selectivity switch for CO2 electroreduction by continuously tuned semi-coherent interface, Chem 2024
DOI: 10.1016/j.chempr.2024.04.009
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424001736