通過可再生電能制備綠氫進(jìn)行CO2選擇性加氫催化制備甲醇等高附加值化學(xué)品是具有前景的降低CO2排放以及利用碳資源。但是,電催化還原CO2過程面臨著嚴(yán)重的競爭性RWGS副反應(yīng),因此反應(yīng)面臨轉(zhuǎn)化率-選擇性的平衡問題,導(dǎo)致產(chǎn)物中的MeOH選擇性較低。
有鑒于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)路軍嶺教授等報道InOx包覆層修飾PdCu雙金屬納米粒子,構(gòu)筑了InOx/Cu和InOx/PdIn雙重界面,打破了轉(zhuǎn)化率-選擇性的平衡,實(shí)現(xiàn)了20 %的CO2轉(zhuǎn)化率和80 %的MeOH選擇性,這個產(chǎn)率接近熱力學(xué)平衡的極限,催化劑的性能顯著超過了傳統(tǒng)金屬催化劑(單一金屬/氧化物界面結(jié)構(gòu))的性能。
本文要點(diǎn)
(1)
通過微觀結(jié)構(gòu)表征和光譜表征,發(fā)現(xiàn)InOx/PdIn界面有助于活化CO2生成甲酸,相鄰的InOx/Cu界面有助于甲酸中間體生成甲氧基物種,因此改善MeOH選擇性。
(2)
這項研究通過對雙金屬納米粒子氧化物包覆層實(shí)現(xiàn)了雙重界面設(shè)計,為設(shè)計高活性和選擇性催化劑提供幫助。
參考文獻(xiàn)
Qimeng Sun, Xinyu Liu, Qingqing Gu, Zhihu Sun, Hengwei Wang, Lina Cao, Yuxing Xu, Shang Li, Bing Yang, Shiqiang Wei, and Junling Lu*, Breaking the Conversion-Selectivity Trade-Off in Methanol Synthesis from CO2 Using Dual Intimate Oxide/Metal Interfaces, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09106
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09106