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電化學硝酸鹽還原反應（NO₃^-RR）在氨的綠色合成和環(huán)境修復方面有著良好的應用前景。然而，高電流密度下催化劑的性能通常受到硝酸鹽（NO₃）轉化為亞硝酸鹽（NO₂）的能量壘高和競爭性析氫的影響。

近日，中科院上硅所Xiangzhi Cui提出一種通過自發(fā)氧化還原反應再進行電化學反應的兩步接力機理。通過將低價Fe物種引入Ni₂P納米片中，顯著提高了工業(yè)電流密度下的NO₃^-RR性能。

文章要點

1）低價Fe物種的存在繞過了NO₃到NO₂^-的步驟，通過與NO₃自發(fā)氧化還原生成NO₂和Fe₂O₃；調(diào)節(jié)Ni₂P的電子結構，降低NO₂轉化為NH₃的能壘；第三，通過還原Fe₂O₃消耗過量的活性氫來回收低價Fe物種，抑制氫的析出。

2）兩步接力反應中通過Fe氧化還原的三重調(diào)控保證了Fe-Ni₂P@NF在較寬電位窗口下氨產(chǎn)量高達120.1 mg h^-1 cm^-2、法拉第效率超過90%、在~1000 mA cm^-2電流密度下長期穩(wěn)定性超過130小時。

該工作為實現(xiàn)高電流密度下硝酸鹽還原電催化劑的設計與合成提供了一種新策略。

參考文獻

Wenhao Yang, et al, Triple Regulations via Fe Redox Boosting Nitrate Reduction to Ammonia at Industrial Current Densities, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202415300

DOI: 10.1002/anie.202415300

https://doi.org/10.1002/anie.202415300