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由于反應(yīng)動力學(xué)緩慢，切斷生物質(zhì)衍生物甘油的C-C化學(xué)鍵生成高附加值C1產(chǎn)物仍然是個挑戰(zhàn)性的課題。

有鑒于此，北京化工大學(xué)項頊(Xu Xiang)教授、北京師范大學(xué)閆東鵬教授等報道在BiVO₄光電極表面氟化策略，構(gòu)筑動態(tài)雙重氫鍵克服甘油氧化反應(yīng)的動力學(xué)緩慢問題。

本文要點(diǎn)

（1）

這種表面氟化策略能夠通過F-Bi-F和H₂O分子之間的相互作用，這種獨(dú)特的相互作用促進(jìn)光照射作用生成羥基自由基，加快切斷C-C化學(xué)鍵的反應(yīng)動力學(xué)。

（2）

理論計算和紅外吸附光譜表征結(jié)果顯示，雙氫鍵能夠增強(qiáng)關(guān)鍵中間體二羥基丙酮（1,3- dihydroxyacetone）在Bi-O位點(diǎn)的C=O吸附，因此能夠以甲酸反應(yīng)路徑進(jìn)行。構(gòu)筑了自供電串聯(lián)器件，陽極電催化生成甲酸的選擇性達(dá)到79 %，陰極上的太陽能轉(zhuǎn)化為氫能的效率達(dá)到5.8 %，這項研究結(jié)果比大多數(shù)報道的酸性電解體系性能更好。

參考文獻(xiàn)

Liu, Y., Shang, H., Zhang, B. et al. Surface fluorination of BiVO₄ for the photoelectrochemical oxidation of glycerol to formic acid. Nat Commun 15, 8155 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-52161-4

https://www.nature.com/articles/s41467-024-52161-4