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目前認(rèn)為，利用分子氧（O₂）和氫氣（H₂）直接氧化甲烷（DOM）是由原位生成的H₂O₂或自由基（?OH）引發(fā)的。然而，長(zhǎng)期以來人們一直忽視由O2和H₂原位形成的DOM表面羥基的作用。

在此，江南大學(xué)Yang Lou，華東理工大學(xué)Xiao-Ming Cao，中科院大連化物所Bing Yang提供實(shí)驗(yàn)證據(jù)，證明在鈦硅酸鹽負(fù)載的涂有超薄N摻雜碳的單Pd原子（Pd₁/TS-1@CN）催化劑上使用H₂和O₂進(jìn)行的DOM以表面羥基而不是H₂O₂或游離?OH為主。

文章要點(diǎn)

1）Pd原子與涂層吡咯氮之間的直接鍵合增強(qiáng)了Pd₁和框架氧的鍵合強(qiáng)度，形成獨(dú)特的N₁–Pd₁–O₂構(gòu)型，大大提高了孤立Pd活性位點(diǎn)的穩(wěn)定性及其從H₂和O₂穩(wěn)定生成表面羥基的能力。

2）因此，Pd₁/TS-1@CN的液態(tài)含氧化合物產(chǎn)率為647 μmol?g_cat^?1?h^?1，在15°C時(shí)選擇性為100%，并且在30個(gè)循環(huán)中保持高穩(wěn)定性且無活性損失。

關(guān)于DOM中表面羥基的催化作用及其穩(wěn)定策略的研究為在溫和反應(yīng)條件下使用O₂設(shè)計(jì)用于DOM的先進(jìn)催化劑開辟了一條新途徑。

參考文獻(xiàn)

Baiyang Yu, et al, Surface Hydroxyl Group Dominating Aerobic Oxidation of Methane below Room Temperature, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE03508A