基于LiNi1-x-yCoxMnyO2正極的全固態(tài)鋰電池(ASSLB)存在電解質(zhì)-正極界面問題，例如高工作電壓下氧氣逸出和與電解質(zhì)的副反應(yīng)，導(dǎo)致嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)損壞和快速的容量衰減。
在此，華南理工大學(xué)Jun Liu提出了一種協(xié)同的“催化轉(zhuǎn)化”集成機(jī)制原位構(gòu)建可控的正極-電解質(zhì)界面(CEI)，旨在同步提高循環(huán)過程中的電化學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。
文章要點(diǎn)
1）通過在高壓操作的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)上使用功能性聚吡咯(PPy)作為涂層，研究人員發(fā)現(xiàn)聚吡咯環(huán)的N-H鍵可以產(chǎn)生N-H…O氫鍵相互作用以減輕氧氣的釋放。具體來說，通過氫鍵，還原性較高的O奪取質(zhì)子-H形成OH。產(chǎn)生的雜散OH與O2-一起進(jìn)一步與芳香骨架周圍的Li+配位，被親核π-π相互作用打斷，從而促進(jìn)了富含Li2O-LiOH的CEI的原位生成。
2）最后，寄生界面副反應(yīng)和氧氣釋放得到顯著抑制，使NCM@PPy全電池具有優(yōu)異的循環(huán)性能，容量保持率為81.2%。這種原位生成的富含Li2O-LiOH的CEI使得NCM811正極在0.5 C下實(shí)現(xiàn)了122mAh·g-1的容量，工作電壓為4.3V，壽命超過100次循環(huán)，展示了在儲(chǔ)能領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用潛力。
參考文獻(xiàn)
Xuanyi Zhou, et al, Chemo-mechanical stable cathode interphase via interface in-situ catalytic-conversion integrated design for all solid-state batteries, Energy Environ. Sci., 2024
DOI: 10.1039/D4EE02827A
