氫能技術的發展是綠色經濟的核心。作為實施氫存儲的先決條件,需要活性和穩定的(脫)氫反應催化劑。到目前為止,與昂貴成本相關的貴金屬的使用在該領域占主導地位。
在此,北京航空航天大學Xiang Li,Ye Sun ,Yifei Sun ,萊布尼茨催化研究所Matthias Beller提出了一類新型低成本鈷基催化劑(Co-SAs/NPs@NC),其中高度分布的單金屬位點與小定義的納米顆粒協同結合,可實現高效的甲酸脫氫。
文章要點
1)具有原子分散的CoN2C2單元和封裝的7-8 nm納米顆粒的最佳材料使用碳酸丙烯酯作為溶劑實現了1403.8 mL·g?1·h?1的優異氣體產量,5次循環后無活性損失,比商業Pd/C高15倍。
2)原位分析實驗表明,與相關的單金屬原子和納米粒子催化劑相比,Co-SAs/NPs@NC增強了關鍵中間體單齒HCOO*的吸附和活化,從而有利于后續C-H鍵的斷裂。
3)理論計算表明,鈷納米粒子的集成提高了Co單原子的d帶中心作為活性中心的位置,從而增強了HCOO*中間體羰基O與Co中心的耦合,從而降低了能壘。
參考文獻
Shi, Y., Luo, B., Sang, R. et al. Combination of nanoparticles with single-metal sites synergistically boosts co-catalyzed formic acid dehydrogenation. Nat Commun 15, 8189 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-52517-w
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52517-w