鋰多硫化物（LiPSs）的催化轉(zhuǎn)化是增強(qiáng)Li-S電池的氧化還原動力學(xué)以及阻礙穿梭效應(yīng)的關(guān)鍵，但是常見的異相催化劑由于結(jié)構(gòu)復(fù)雜因此難以鑒定催化作用。單原子催化劑不同，每個催化活性位點都是結(jié)構(gòu)明確，而且空間的能量、束縛模式、配位結(jié)構(gòu)都是均一的。
Fe酞菁具有明確的結(jié)構(gòu)，有鑒于此，鄭州大學(xué)張佳楠教授、曲干副教授等報道將其共價修飾在CuO納米片上，從而制備了低自旋態(tài)的Fe單原子催化位點，作為Li-S電催化的模型催化劑。
本文要點
（1）
通過原位Raman光譜表征，驗證穿梭氧化還原反應(yīng)過程中，F(xiàn)e-N成鍵發(fā)生極化。理論計算結(jié)果分析結(jié)果顯示軸向限域修飾導(dǎo)致降低Fe(Δd)的能帶間隙，而且dxz/dyz軌道能夠離域。
（2）
Fe單原子構(gòu)筑的Li-S電池在2C循環(huán)，每圈容量衰減僅為0.029 %。這種策略具有普適性，能夠合成一系列單原子催化劑（Mn, Co, Ni），具有相似的電子結(jié)構(gòu)。這項工作有助于設(shè)計高效率的Li-S電池電催化劑。
參考文獻(xiàn)
Weijie Chen, Yue Yu, Yu Du, Yu Wang, Yan Zhao, Kai Guo, Pengfei Yuan, Jia-Nan Zhang, Gan Qu, A Click Chemistry Strategy Toward Spin-Polarized Transition-Metal Single Site Catalysts for Dynamic Probing of Sulfur Redox Electrocatalysis, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202409369
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202409369
