電催化還原CO2為合成燃料提供一種可持續(xù)的路徑,Cu催化劑能夠用于合成高附加值C2+醇,但是人們對于C-C偶聯(lián)反應和反應路線過程缺乏理解和認識,這阻礙了人們開發(fā)高效率的CO2轉(zhuǎn)化為C2+醇的催化劑。
有鑒于此,西北工業(yè)大學潘富平教授、陳凱杰教授、段志遙教授等報道多孔NiO催化劑能夠選擇性的還原CO2制備乙醇,當過電勢為-0.6 V,乙醇的法拉第效率達到75.2 %。
本文要點
(1)
由于豐富的介孔結(jié)構(gòu)有助于形成CO2富集的局部環(huán)境以及缺少H2O的界面,阻礙HER反應,增強NiO電催化還原CO2的活性。
(2)
通過C1原料的催化反應實驗,原位光譜,理論計算,發(fā)現(xiàn)NiO催化劑表面能夠發(fā)生*CO2和*COOH的直接偶聯(lián),*CO2-COOH還原生成乙醇通過*COCOH和*OC2H5過程在能量上合理。NiO具有的獨特C-C反應路徑與Cu催化劑的*CO二聚反應路徑不同,NiO的獨特偶聯(lián)反應路徑是因為極化Ni2+-O2-位點具有非常強的CO2吸附導致的。這項工作不僅展示了Ni催化劑在CO2轉(zhuǎn)化為C2+具有的反應路徑,而且為開發(fā)新型C-C偶聯(lián)生成C2+反應提供幫助。
參考文獻
Ting Wang, Xinyi Duan, Rui Bai, Haoyang Li, Chen Qin, Jian Zhang, Zhiyao Duan, Kai-Jie Chen, Fuping Pan, Ni-Electrocatalytic CO2 Reduction Toward Ethanol, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202410125