強金屬-載體之間相互作用(SMSI)對于尺寸穩定單原子(M1)或者團簇(Mn)等<2 nm金屬位點非常重要。但是如何進一步打破<2 nm催化劑的催化活性-穩定性平衡具有非常大的困難和挑戰,這是因為較強的相互作用導致。
有鑒于此,中國科學技術大學張穎副教授、中國科學院上海應用物理研究所李炯研究員、佐治亞理工學院Zhang Kaihang等首次報道提出了SMSI與反應性的金屬載體相互作用之間進行結合。
本文要點
(1)
通過詳細的表征,說明SMSI效應能夠穩定金屬,并且調節使得Ni1團聚,變成Nin位點。同時,RMSI能夠通過載體的P原子實現Nin,因此產生的< 2nm的Ni2Pn。
(2)
通過自適應的配位作用和電子作用改善Ni2Pn,因此產生合適的吸附-脫附動力學。Ni2Pn位點在p-氯硝基苯以及炔基醇的選擇性加氫催化反應中得到優異的活性。產率比Ni1或Nin位點的性能提高20.2倍和3.0倍。
這項工作為調控金屬-載體相互作用提供新方向,能夠推動尺寸<2 nm催化劑的發展和應用。
參考文獻
Zemin Chen, Xinyu Li, Guangyue Xu, Tianci Xiao, Dechen Wang, Chufei Wang, Kaihang Zhang, Jiong Li, Yang Pan, Yan Qiao, Ying Zhang, Synergize Strong and Reactive Metal-Support Interactions to Construct Sub-2 nm Metal Phosphide Cluster for Enhanced Selective Hydrogenation Activities, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413788
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202413788